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基于超快燒結(jié)技術(shù)的新型石榴石型固態(tài)電解質(zhì)的計(jì)算合成

美國(guó)馬里蘭大學(xué)胡良兵教授課題組在期刊《Advanced?Materials》上發(fā)表了論文。研究中采用焦耳加熱的超快燒結(jié)技術(shù)合成了具有理想材料質(zhì)量的固態(tài)電解質(zhì)SSEs。

2025-10-31

DOI: 10.1002/adma.202005059

? ? ? 美國(guó)馬里蘭大學(xué)胡良兵教授課題組在期刊《Advanced Materials》上發(fā)表了題為“Computation-Guided Synthesis of New Garnet-Type Solid-State Electrolytes via an Ultrafast Sintering Technique”的論文。研究中采用焦耳加熱的超快燒結(jié)技術(shù)合成了具有理想材料質(zhì)量的固態(tài)電解質(zhì)SSEs。

研究背景

? ? ? 固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）是開發(fā)具有良好安全性和高能量密度的下一代鋰電池不可或缺的組成部分。具有立方相的石榴石型固態(tài)電解質(zhì)表現(xiàn)出良好的離子電導(dǎo)率、寬電化學(xué)窗口以及與鋰的良好穩(wěn)定性，人們對(duì)于發(fā)現(xiàn)新型石榴石型SSEs以實(shí)現(xiàn)鋰電池應(yīng)用的最佳性能給予了高度關(guān)注。然而，傳統(tǒng)的合成方法通常需要苛刻的條件（即長(zhǎng)燒結(jié)時(shí)間、床粉浪費(fèi)嚴(yán)重），但仍存在材料質(zhì)量差和鋰損失嚴(yán)重的問題，從而削弱了理論預(yù)測(cè)的前景。因此，探究新的快速合成方法來(lái)實(shí)現(xiàn)計(jì)算預(yù)測(cè)，以快速優(yōu)化和篩選固態(tài)電解質(zhì)是至關(guān)重要的。

研究方法

? ? ??1.通過計(jì)算探索一系列石榴石型化合物：通過計(jì)算探索了一系列石榴石型化合物Li_6.5A₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂，并使用密度泛函理論（DFT）評(píng)估了它們的穩(wěn)定性。

? ? ? 2.通過超快燒結(jié)技術(shù)制備高質(zhì)量的固態(tài)電解質(zhì)顆粒：在典型的合成過程中，壓制好的前驅(qū)體顆粒與碳基焦耳加熱器緊密接觸進(jìn)行燒結(jié)，可以在8秒內(nèi)以約220 K/ s的升溫速率升至燒結(jié)溫度（約1773 K）（圖2a,b）。燒結(jié)后，分別得到藍(lán)色LNZTO（圖2c）和LSZTO（圖?2f）。得益于超快燒結(jié)工藝，LNZTO中的鋰含量得到了良好控制。

? ? ? 3.電化學(xué)性能評(píng)估：在40?至?100℃的溫度范圍內(nèi)，使用?Li-Sn?合金電極通過電化學(xué)阻抗譜（EIS）測(cè)量了?Li+電導(dǎo)率（圖?3a）。通過使用我們的超快燒結(jié)技術(shù)來(lái)確保材料質(zhì)量，合成的?LNZTO?性能優(yōu)于?LSZTO，這與計(jì)算預(yù)測(cè)的穩(wěn)定性趨勢(shì)相符。

??? ? 4.提高?LSZTO?的性能，我們?cè)谙嗤瑮l件下，采用超快燒結(jié)技術(shù)合成了改性石榴石型?SSE L-LSZTO。如計(jì)算預(yù)測(cè)所示，與?LSZTO?相比，L-LSZTO?的結(jié)晶度更高。由于超快燒結(jié)技術(shù)實(shí)現(xiàn)了精確的成分控制，L-LSZTO?的元素分布均勻。由于雜質(zhì)消除和La?摻雜，L-LSZTO?的離子電導(dǎo)率在室溫下提高至?1.75×10^?4?S cm^?1，其活化能降低至0.38 eV（圖?4e）。Li/L-LSZTO/Li?的臨界電流密度提高至?1.2 mA cm^?2（圖4f）。

研究結(jié)論

? ? ? 在本研究中，通過計(jì)算預(yù)測(cè)并采用超快燒結(jié)技術(shù)合成了石榴石型固體電解質(zhì)（Solid State Electrolytes，SSEs）的新成員，包括 LNZTO、LSZTO 和 L-LSZTO。得益于快速升溫速率和高燒結(jié)溫度，與傳統(tǒng)方法相比，處理時(shí)間可從數(shù)小時(shí)縮短至 <25 秒。因此，合成的顆粒具有致密的微觀結(jié)構(gòu)、高相對(duì)密度（例如，≈92%）以及燒結(jié)過程中極小的鋰損失。本研究展示了通過強(qiáng)大的合成方法成功實(shí)現(xiàn)計(jì)算預(yù)測(cè)，以快速優(yōu)化和篩選 SSEs。

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